催化

所开发的多孔复合催化剂成功实现了材料结构可调性与工程实用性的有机结合，在环境催化领域展现出广阔的应用前景，为高附加值矿物材料用于废水处理提供了重要技术借鉴。

金属有机框架材料（MOFs）凭借其可设计的结构和可调控的功能特性，已成为催化领域的研究热点。

XPS分析表明反应前后Cu元素价态发生变化，表明Cu元素参与了催化过程。

复合材料在催化过程中发挥了电子传递介质的关键作用，促进了四环素分子与PMS之间的电子转移。

3、文章亮点(1)结合MOFs的高催化活性与多孔地质聚合物免烧陶瓷的结构稳定性，实现多孔结构-催化性能结构功能一体化设计。

地质聚合物作为一种可在低温（通常低于100℃）条件下制备的铝硅酸盐材料，因其绿色环保的制备工艺和优异的力学强度及化学稳定性，被视为极具潜力的新型催化载体。

通过原位溶剂热法在地质聚合物表面成功生长Cu-MOFs，实现了多孔催化载体与催化活性组分的高效结合。

采用直接模板法制备了具有多孔结构的偏高岭土/矿渣基地质聚合物催化载体球，这种无高温烧结工艺显著降低了制备成本和能耗。

RHE)满足ORR还原电位需求，而价带上移强化了OER氧化驱动力，实现光辅助双功能催化活性协同。

③FeN₄/NiN₄构型具有优异的本征催化活性，可分别为氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)提供高效的电催化活性位点。

然而，光电极材料需兼具光响应性与高效双功能氧催化活性，目前研究集中于BiVO₄、α-Fe₂O₃、TiO₂及g-C₃N₄等宽带隙半导体(2.2-3.1eV)，其可见光吸收效率受限。

新型窄带隙半导体C₄N(1.99eV)虽增强可见光响应(400-700nm)，但仍面临高电流密度下载流子复合率高、电导率不足及本征催化活性有限等问题，导致光辅助RZABs仅能在低电流密度(0.1~1mAcm⁻2)下运行。

为了进一步揭示JDAC双金属协同对氧催化活性的增强机制，我们基于密度泛函理论(DFT)构建了Fe-N₄/Ni-N4双原子模型。

(1)结合MOFs的高催化活性与多孔地质聚合物免烧陶瓷的结构稳定性，实现多孔结构-催化性能结构功能一体化设计。

(2)优异的循环稳定性、抗离子干扰能力及广谱降解性能，在宽pH范围内保持稳定的催化活性。

(3)构建了一种兼具高效催化活性与工程应用潜力的MOFs/GP复合催化剂，为高附加值矿物材料的资源化利用提供技术借鉴。

Cu-MOFs的表面原位生长显著提升了地质聚合物的过硫酸盐（PMS）催化活性。

1、光催化材料能带结构调控与人工光合作用。

基于传统光电催化剂的优势，本研究设计了一种新型Fe，Ni双金属单原子催化剂(JDAC)，通过将Fe、Ni原子以原子级分散形式锚定于C₄N基底表面，在调控C₄N基底能带的同时，通过促进载流子分离实现光电催化性能的突破。

材料革新：通过一步双极掺杂策略合成了具有双功能活性中心的Janus双原子催化剂(JDAC)，其可促进高效电荷分离并展现优异电催化性能。

然而，现有的锌空气电池在光电转化效率和稳定性方面仍存在诸多挑战，尤其是如何同时提升光吸收能力、载流子分离效率以及电催化性能，这些问题亟待解决。

此外，不同配位环境的单原子可提供多样活性位点并通过π电子调制提升电导率，进而增强电催化性能。

本研究通过将MOFs材料与球形多孔地质聚合物相结合，充分发挥两者的协同优势：既保留了MOFs优异的催化性能，又利用了地质聚合物的结构稳定性。

结果表明，所制备的Cu-MOFs/GP复合材料对水中典型抗生素盐酸四环素的去除率达90%，展现出优异的催化性能。

原位XANES和拉曼光谱表明，JDAC中Ni和Fe中心分别作为空穴与电子富集位点，有效抑制光生载流子复合并提升光电流生成，同时促进OER和ORR电催化反应。

未来，催化剂有望在能源和环境实际应用中发挥更加重要的作用。

缺陷结构的存在不仅增加了材料表面活性位点的暴露程度，还通过调节电子云密度优化了金属位点的配位环境，为催化反应中的电荷转移与中间体吸附提供了结构基础。

此结果验证了双金属单原子以四氮配位构型稳定嵌入C₄N基底，为光-电催化协同提供了原子级活性位点与结构稳定性保障。

在多孔地质聚合物球表面原位生长MOFs策略，通过表面修饰实现多孔结构与催化功能的一体化设计，为高效降解水中抗生素提供了新思路。

不同光催化体系(悬浮催化剂、疏水SSPM、亲水SSPM)的(b)H₂O₂分解速率和(c)H₂O₂累积产量。

近年来，光催化剂材料的光利用率和催化性能都得到极大提升，但现有光催化体系的实际应用仍面临一定挑战。

IISSPM的光催化产H₂O₂性能

氧气的高效供应是保障光催化产H₂O₂的重要前提。

电催化CO₂还原过程达到1Acm⁻2安倍级电流密度及98%的CO法拉第效率。

采用直接模板法制备了具有多孔结构的偏高岭土/矿渣基地质聚合物催化载体球，这种无高温烧结工艺显著降低了制备成本和能耗。

利用原位拉曼测试探究了催化剂的反应微环境，当施加电位从0增加到−2V时，NiFe-NC表面的K·H₂O百分比从7.27%增加到14.87%，而NiFe-BNC表面的K·H₂O百分比仅从9.95%轻微变化到12.51%，表明NiFe-NC相对于NiFe-BNC来说具有较强的水解离和*H吸附活性。

结果显示(图3a)，MEPM中的催化剂由于位于膜内部氧扩散受限，而SSPM表面的催化剂则不存在这一问题，因此高浓度氧气更有利于促进H₂O₂合成。

材料革新：通过一步双极掺杂策略合成了具有双功能活性中心的Janus双原子催化剂(JDAC)，其可促进高效电荷分离并展现优异电催化性能。

通过差分电荷密度分析证明B掺杂能够有效促进催化剂与PMS之间的电子传递效率。

复合材料在催化过程中发挥了电子传递介质的关键作用，促进了四环素分子与PMS之间的电子转移。

未来，催化剂有望在能源和环境实际应用中发挥更加重要的作用。

当PMS分子吸附至催化剂表面时，Fe3d和Ni3d轨道与PMS中的O2p轨道有明显的能级重叠，表明催化剂与PMS分子之间形成了强化学相互作用。

利用X射线光电子能谱对催化剂表面的化学元素组成和状态进行分析。

复合材料在催化过程中发挥了电子传递介质的关键作用，促进了四环素分子与PMS之间的电子转移。

图文导读I催化剂设计和表征富含生物功能基团的壳聚糖衍生碳具有丰富的羟基和氨基官能团，对过渡金属具有良好的螯合能力，有助于分散金属活性位点，同时对CO₂具有良好的吸附能力。