羟甲基
分类
转化
原位红外光谱监测显示,在Co-N₂/Co₄催化剂上,FFCA展示出明显的特征峰信号,由此进一步实验证实Co₄团簇高效促进了羟甲基的转化。
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氧化
其中,Co-N₂位点选择性活化醛基驱动连续羧酸化,而Co₄团簇则增强氧活化以加速羟甲基氧化。
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实验结果表明在含有呋喃环和羟甲基的糠醇氧化制糠酸的反应中,Co-N₂/Co₄催化剂同样表现出最高活性,而选择性移除Co₄团簇会导致糠酸产率下降8.69%,且未转化的中间体主要为糠醇,这直接证明了Co₄团簇对羟甲基氧化步骤的通用性促进。
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而对于关键的羟甲基氧化过程,单纯的Co单原子催化剂能垒较高(ΔG>0.221eV);
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而邻近的Co₄金属团簇则显著加速关键中间体HMFCA中羟甲基的氧化步骤。
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这些数据清晰地揭示了双位点的功能分工:Co-N₂位点专精于驱动醛基的连续氧化,而相邻的Co₄团簇则特异性加速羟甲基的氧化,两者协同确保了HMF到FDCA多步串联反应的高效与完整。
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效果
实验结果表明在含有呋喃环和羟甲基的糠醇氧化制糠酸的反应中,Co-N₂/Co₄催化剂同样表现出最高活性,而选择性移除Co₄团簇会导致糠酸产率下降8.69%,且未转化的中间体主要为糠醇,这直接证明了Co₄团簇对羟甲基氧化步骤的通用性促进。
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