量子点

基于处理后量子点的钙钛矿发光二极管在1cd/m²亮度下实现了28.9%(640nm)和32.0%(657nm)的峰值外量子效率，属于领域领先水平。

但是因为量子点间能量耗散得到了有效抑制，处理后的量子点器件的外量子效率随电流密度增加仍表现出显著提升。

处理后量子点的GSB建立过程更慢，说明增大的量子点间距以及配体自排斥性和刚性，减弱了电荷-声子耦合，抑制了晶格振动。

处理后量子点薄膜成膜后光谱几乎无红移，光致发光量子产率接近100%。

密度泛函理论计算表明，处理后的量子点在配体方向上呈现出更高的电子势垒，增强了量子限域效应并抑制了粒子间能量耗散。

将处理后的量子点应用于PeLEDs时，器件的外量子效率较对照组显著提升，其中峰值外量子效率分别达到28.9%(640nm)和32.0%(657nm)，均为目前红色PeLEDs报道的最高值。

此外，处理后量子点在长时间内的GSB衰减变慢，全局拟合结果中，对应于热激子弛豫、激子被带边陷阱态捕获过程的变慢，都表明了处理之后，量子点的非辐射复合过程明显被抑制，激子辐射复合过程明显加强。

由于11-PFHA本身具有绝缘性，且由此导致量子点的电导率降低，采用处理后的量子点制备的器件因11-PFHA的引入，其电流密度略有下降，亮度也相应略有降低。

电致发光光谱和CIE色度坐标显示，采用处理后的量子点制备的器件呈现出高纯的红光发射。

这个工作中采集分析了基于对照和处理后量子点(发射波长为640nm)的钙钛矿发光二极管的电流密度-电压、亮度-电压和外量子效率-电流密度特性，以及发射波长为657nm的器件曲线。

中国科学院宁波材料所向超宇团队&哈尔滨工程大学毕成浩团队利用含氟配体11-PFHA部分替代传统油胺并作为添加剂加入到量子点薄膜中，从物理空间和能量空间同时提高激子转移势垒，抑制了量子点之间由激子或载流子转移导致的能量耗散。

该工作通过配体分子工程同步解决了量子点薄膜中电子耦合与能量耗散的关键问题，为高性能钙钛矿发光器件提供了新思路。

通过利用自排斥性配体抑制量子点薄膜中的能量耗散，本研究提出了一种有望实现PeLEDs效率进一步突破的可扩展方案。

基本消除量子点溶液成膜后的红移：开发通用的量子点薄膜制备方法。

通过以上两方面的作用，提高了薄膜性能，制备了与量子点溶液光谱基本重合的量子点薄膜。

如图1所示，传统量子点溶液在形成薄膜过程中，随着量子点间距离减小，电子波函数重叠增加，促进了量子点之间的能量转移以及与其相关的能量耗散。

将11-氟己胺同时作为配体和添加剂加入量子点溶液中，通过有机物消除量子点之间的电子耦合，减少相关能量耗散，在从量子点溶液制备成膜后，光致发光几乎不发生红移。

(2)量子点材料；

所制备的钙钛矿发光二极管在640nm和657nm处分别实现28.9%和32.0%的外量子效率，创下红光CsPbI₃量子点器件效率新高的同时展现了方案的通用性。

由于11-PFHA本身具有绝缘性，且由此导致量子点的电导率降低，采用处理后的量子点制备的器件因11-PFHA的引入，其电流密度略有下降，亮度也相应略有降低。

I量子点间相互作用抑制：从物理和能量空间同时提高能量转移势垒

中国科学院宁波材料所向超宇团队&哈尔滨工程大学毕成浩团队利用含氟配体11-PFHA部分替代传统油胺并作为添加剂加入到量子点薄膜中，从物理空间和能量空间同时提高激子转移势垒，抑制了量子点之间由激子或载流子转移导致的能量耗散。

为解决这一难题，本研究引入了一种兼具强自排斥性与高电子云密度的配体—1H,1H-十一氟己胺(11-PFHA)，通过增大相邻量子点间距并重构其电子分布，有效抑制了能量耗散。

但是因为量子点间能量耗散得到了有效抑制，处理后的量子点器件的外量子效率随电流密度增加仍表现出显著提升。

另外，11-氟己胺中电子分布更集中，沿配体方向电荷变化更剧烈，也可以起到能量屏障的作用，抑制量子点之间的能量转移。

处理后量子点的GSB建立过程更慢，说明增大的量子点间距以及配体自排斥性和刚性，减弱了电荷-声子耦合，抑制了晶格振动。

密度泛函理论计算表明，处理后的量子点在配体方向上呈现出更高的电子势垒，增强了量子限域效应并抑制了粒子间能量耗散。

此外，处理后量子点在长时间内的GSB衰减变慢，全局拟合结果中，对应于热激子弛豫、激子被带边陷阱态捕获过程的变慢，都表明了处理之后，量子点的非辐射复合过程明显被抑制，激子辐射复合过程明显加强。

通过利用自排斥性配体抑制量子点薄膜中的能量耗散，本研究提出了一种有望实现PeLEDs效率进一步突破的可扩展方案。

如图1所示，传统量子点溶液在形成薄膜过程中，随着量子点间距离减小，电子波函数重叠增加，促进了量子点之间的能量转移以及与其相关的能量耗散。

11-氟己胺分子发挥双重作用：其通过分子结构的吸电子特性，破坏了量子点表面电子云分布的周期性，将量子点表面电子云集中在配体周围，起到能量壁垒的作用，将两个量子点之间的电子势从4.63eV提升到了5.38eV，提升了0.75eV。