电池

如图1所示，WB@WC异质结构改性锂硫电池隔膜的设计逻辑、制备流程与核心作用机制，为理解该材料如何破解锂硫电池性能瓶颈提供了直观支撑。

研究以WAlB为起始原料，通过无氟蚀刻工艺去除Al层获得WB纳米片，再经原位碳化技术在其表面可控生长WC纳米晶，成功制备出WB@WC异质结构，并将其用作电池隔膜改性涂层。

该材料被应用于锂硫电池隔膜改性领域，可对LiPSs实现锚定、迁移与催化转化的全流程高效调控。

此外，对单层电池的失效分析显示，经过预循环的电池负极表面存在较厚的沉积层，该沉积层可归因于锂沉积及相关电解液反应产物。

单层电池负极的宏观照片（上排）、光学显微镜图像（中排）及扫描电子显微镜（SEM）图像（下排），分别为：(a)基准电池；

此外，对单层电池的拆解分析显示，经过预循环的电池负极表面覆盖有一层沉积物，推测其为析出的金属锂与电解液发生反应所形成，该沉积层可能有助于抑制后续高温循环中SEI膜的持续生长。

基于合金化反应，通过采用IVA族和VA族元素构成的合金型负极材料，显著提升了固态锂离子电池的能量密度。

这一特性直接且从根本上提升了电池的能量密度，有效满足了电动汽车和高端电子设备对续航的迫切需求。

内容简介近年来，基于固态电解质的先进电池系统因其在储能性能和安全性方面的显著优势，已成为替代传统液态锂离子电池的研究热点。

近年来，基于固态电解质的先进电池系统因其在储能性能和安全性方面的显著优势，已成为替代传统液态锂离子电池的研究热点。

单层电池直流内阻与循环次数的关系图：测试条件为放电(a)初段10秒及(b)末段10秒。

压缩状态下多层电池的直流内阻-循环次数关系曲线：测量点为放电(a)初段10秒及(b)末段10秒。

图6所示(a-b)通过紫外-可见光光谱技术追踪了循环过程中电解液中溶解的过渡金属，结果表明随循环过程进行，由未改性正极(BC)组装的Zn/MnO₂全电池的电解液在400–600nm波段的吸收信号随循环次数增加而逐渐增强，这归因于Mn³⁺中间体的产生，以及进一步歧化反应而形成的悬浮MnO₂颗粒。

而带有凝胶界面层的全电池电解液仅在代表Mn²⁺的350–400nm波段内表现出显著的紫外吸收信号。

冠军器件的J-V曲线展示了C450样品的转换效率达7.17%(开路电压750mV，短路电流14.26mA/cm²，填充因子62.7%)，相对N450器件(5.11%)提升约40.3%，为全空气非真空制备碳基Sb₂S₃电池报道的最高效率。

最终全空气环境下制备的碳电极器件实现了7.17%的转换效率，比氮气退火条件下的对照器件提升40.3%，是全空气、非真空制备Sb₂S₃电池的最高效率。

g、j基于WB@WC的电池在不同电压下的原位XAFS谱。

基于此，单结Pb-Sn钙钛矿电池实现了23.71%的能量转换效率，全钙钛矿两端叠层电池获得了28.49%的效率。

本工作建立了一种兼具抗氧化与结晶调控功能的氧化还原梭策略，为Pb-Sn钙钛矿太阳能电池性能提升提供了新思路，将会有力推动高效、稳定的全钙钛矿电池的发展。

通过阐明这些阳极的固有行为，我们的研究结果为高倍率性能建立了基础设计策略，有望推动锂金属电池的商业化进程。

锂金属具有固有的低原子量和密度以及高电离倾向，可产生卓越的质量/体积容量(3860mAhg⁻¹，2046AhL⁻¹)和能量密度(约2600Whkg⁻¹，8000WhL⁻¹)，这使得锂金属电池(LMBs)成为商用锂离子电池的替代品之一，特别是对于便携式设备和电动汽车而言。

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二是高性能能源存储材料与电化学界面工程的系统研究，涵盖锂/钠离子电池、锂金属电池及全固态电池等多个先进储能体系。

锂离子电池与锂金属电池，尤其在界面工程、材料结构调控及电化学性能优化等方面展开了系统深入的研究，致力于提升电池的能量密度、安全性与循环稳定性。

PAI@PEI隔膜的闭孔温度高于当前隔膜所报告的温度(图2b)，高闭孔温度可改善电池的安全性，还有助于延迟了过充、内部短路或外部热冲击等极端条件下触发热失控的临界点，为安全系统提供了更长的响应时间窗口。

为了进一步评估隔膜抑制锂枝晶生长的能力，组装了Cu||Li电池来测量成核过电位(图3e)，使用R-PAI@PEI(约54mV)和PAI@PEI(约59mV)隔膜的电池表现出比Celgard(约96mV)隔膜电池更低的成核过电位。

图4a显示了不同隔膜组装的Li||NCM523电池的初始放电曲线，采用PAI@PEI和R-PAI@PEI隔膜组装的电池分别在0.1C下显示出173.3mAhg⁻1和173.4mAhg⁻1的高比容量，在1C下分别为149.4mAhg⁻1和149.9mAhg⁻1，均优于Celgard隔膜的电池(165.1mAhg⁻1和141.5mAhg⁻1)。

此外，使用PAI@PEI、R-PAI@PEI和Celgard隔膜的电池在0.1C下的放电容量分别为172.7mAhg⁻1、173.4mAhg⁻1和164.7mAhg⁻1(图4b)，进一步验证了PAI@PEI隔膜在孔隙恢复前后的实用性，在5C下PAI@PEI和R-PAI@PEI隔膜组装的电池分别保持95.1mAhg⁻1和99.7mAhg⁻1的容量，超过了Celgard隔膜组装的电池。

(b)前50次循环期间，基准单层电池（60°C循环）与经5°C预循环电池的库仑效率分析。

(b)经预循环的电池；

(c-e)循环测试后的电池照片，分别为(c)基准电池、(d)1C预循环电池、(e)0.2C预循环电池。

可以观察到，白色沉积层几乎完全覆盖了预循环电池及5°C循环电池的整个负极表面。

在单层与多层软包电池中均观察到，在施加适当外部压力的条件下，经历低温（如5°C）预循环的电池在后续高温（45°C）循环中表现出更缓慢的容量衰减和更长的循环寿命。

多层预循环电池的照片：(a)循环测试前；

(b)由冷却板提供压缩的两块多层电池照片；

图3系统展示了WB@WC异质结构对锂硫电池电化学反应动力学的显著优化，CV与塔菲尔斜率测试表明，WB@WC改性电池的氧化还原峰电流响应更灵敏，电荷转移阻抗更低，反应动力学远超纯WC与空白PP隔膜。

单层电池正极的宏观照片（上排）、光学显微镜图像（中排）及扫描电子显微镜（SEM）图像（下排），分别为：(a)基准电池；

固态电解质是一种能在固态下传导离子的材料，广泛应用于固态电池、传感器及其他电化学器件中。

在当前研究过程中，合金负极固态锂离子电池的改性策略主要聚焦于核心科学问题，如缓解其巨大的体积应变、稳定固-固界面以及提高整体离子传输效率。

DFT计算量化了材料对多硫化锂的强吸附能力，证实WB@WC异质结构兼具稳定结构与高效催化活性，为锂硫电池性能提升提供核心支撑。

作用机制上，该异质结构通过多重协同效应优化电池性能：二维超薄形态形成物理屏障，配合B原子空p轨道与多硫化锂S原子的强配位作用，实现多硫化锂的物理限域与化学锚定，双重抑制穿梭效应；

尤其是在高倍率区间，BL-Li体系的优势更加突出，其中在10C条件下，BL-Li‖LFP电池的容量几乎达到bare-Li体系的两倍，而在3C条件下，BL-Li‖NCM811电池的容量也明显高于对照组，表明该界面结构对提升高功率输出能力具有显著作用。

电化学测试表明，该改性策略使电池在低倍率下展现高初始容量，高倍率与长期循环中保持优异稳定性，高硫载量条件下仍能实现高面容量输出，为高性能锂硫电池的实用化提供了关键技术支撑，也为MBene材料的结构调控与功能优化开辟了新路径。

然而，其商业化进程受制于水系电解液带来的一系列界面问题：微观层面上，水溶剂无法像有机电解液那样形成致密稳定的固态电解质界面层(SEI)，并会引发严重的析氢反应，大幅降低电池库伦效率，而阴离子衍生的无机SEI组分(如ZnF₂、ZnS等)在水溶剂中易溶解或转化，导致负极界面的持续恶化，并不断持续消耗电解液；

SEI电阻Eₐ的大幅降低，其原本是bare-Li电池中的速率决定步骤，证实BL降低了界面反应能垒(图4e)。

类似地，BL-Li电池中降低的RctEₐ促进了电极/电解液界面的电荷转移(图4f)。

此外，充足的电子传输路径使局部电流密度均一化，防止了电池退化并降低了Rct，从而进一步促进了快速充放电性能。

固态电解质是一种能在固态下传导离子的材料，广泛应用于固态电池、传感器及其他电化学器件中。

在当前研究过程中，合金负极固态锂离子电池的改性策略主要聚焦于核心科学问题，如缓解其巨大的体积应变、稳定固-固界面以及提高整体离子传输效率。

SEI的生长不仅消耗活性锂，导致锂库存损失和容量衰减，还会增加电池阻抗，引起功率下降。

图6所示(a-b)通过紫外-可见光光谱技术追踪了循环过程中电解液中溶解的过渡金属，结果表明随循环过程进行，由未改性正极(BC)组装的Zn/MnO₂全电池的电解液在400–600nm波段的吸收信号随循环次数增加而逐渐增强，这归因于Mn³⁺中间体的产生，以及进一步歧化反应而形成的悬浮MnO₂颗粒。

尤其是在高倍率区间，BL-Li体系的优势更加突出，其中在10C条件下，BL-Li‖LFP电池的容量几乎达到bare-Li体系的两倍，而在3C条件下，BL-Li‖NCM811电池的容量也明显高于对照组，表明该界面结构对提升高功率输出能力具有显著作用。

创新异质结构制备：通过无氟MBene蚀刻工艺与原位碳化技术，首次成功构筑出多功能2D钨硼@钨碳(WB@WC)异质结构，提升了异质结所构筑界面的键合力与紧密性，同时避免了HF残留毒性和过量LiF导致的电池电阻升高问题。

(b)传统水系电池与本策略的界面稳定性对比，凝胶界面层的引入促进了无缝隙界面与双层SEI的形成，提升了离子界面扩散效率。

图文导读IWB@WC纳米片制备及作用机制如图1所示，WB@WC异质结构改性锂硫电池隔膜的设计逻辑、制备流程与核心作用机制，为理解该材料如何破解锂硫电池性能瓶颈提供了直观支撑。

如图1所示，WB@WC异质结构改性锂硫电池隔膜的设计逻辑、制备流程与核心作用机制，为理解该材料如何破解锂硫电池性能瓶颈提供了直观支撑。

这说明双层ASEI不仅能够改善常规条件下的电化学行为，还能够在实际高能量密度电池所需的薄负极工况下发挥稳定作用。

尤其是在高倍率区间，BL-Li体系的优势更加突出，其中在10C条件下，BL-Li‖LFP电池的容量几乎达到bare-Li体系的两倍，而在3C条件下，BL-Li‖NCM811电池的容量也明显高于对照组，表明该界面结构对提升高功率输出能力具有显著作用。

本研究强调了机械压力在多层电池衰减行为中的关键作用，为锂离子电池在不同温度场景下的容量衰减机制提供了新的理解，也为优化电池预处理工艺和系统集成设计提供了重要依据。

并结合多种表征方法，揭示了电池正/负极界面演变过程，阐明了该策略的作用机制。

IV固态锂离子电池中固体电解质的作用机制

IV固态锂离子电池中固体电解质的作用机制固态电解质是一种能在固态下传导离子的材料，广泛应用于固态电池、传感器及其他电化学器件中。