溶剂化结构

溶剂化结构是决定界面稳定性的关键因素，G-P3AR依靠“竞争配位”与“氢键牵制”的双重作用，实现了对溶剂化结构的有效调控(图3)。

DFT计算证实了–NH–COO–与EC/DMC之间存在有利的氢键作用，该作用能够降低溶剂分子与Li⁺的结合能，推动溶剂化结构重构。

双溶质协同，一举两得：通过在ZnCl₂电解液中引入KCl作为共溶质，同时实现有机正极PTCDA溶解抑制与Zn²⁺溶剂化结构调控，提升离子扩散动力学；

实验研究和分子动力学模拟表明，添加KCl不仅提高了电解液的电导率，还调控了Zn²⁺的溶剂化结构形成[Zn(H₂O)₂Cl₄]²⁻，从而显著改善了锌离子扩散动力学。

性能增强机理：卓越的性能源于Cl⁻调控Zn²⁺溶剂化结构，形成富含[Zn(H₂O)₂Cl₄]²⁻的结构，这不仅使离子电导率近乎翻倍，还降低了去溶剂化能垒，显著改善了离子扩散动力学。

为揭示Cl⁻介导的性能增强机制，本研究利用拉曼和FT‑IR光谱结合分子动力学模拟探究了电解液溶剂化结构的演变。

图2从谱学和电化学角度进一步验证了两种溶剂化结构的差异。

该工作从分子层面建立了稀释剂-阴离子相互与溶剂化结构之间的关系，为离子液体基局部高浓度电解液的理性设计提供了理论依据。

与此同时，聚氨酯中的N–H基团与溶剂分子的羰基氧形成氢键，重构溶剂化结构，促进阴离子参与溶剂化鞘，进而诱导富无机SEI/CEI生成。

同时，基于聚氨酯中N–H基团与溶剂分子中羰基氧形成氢键的网络，重构Li⁺溶剂化结构，削弱溶剂配位能力并促进阴离子进入第一溶剂化鞘层，诱导其在界面处优先分解生成富无机的SEI/CEI界面，保障电池稳定运行。

图1从分子层面揭示了稀释剂与FSI⁻阴离子之间的弱相互作用对溶剂化结构的调控作用。