揭示全固态电池锂枝晶生长新机制，实现高性能固态电解质设计
揭示全固态电池锂枝晶生长新机制，实现高性能固态电解质设计
2026年4月22日，上海交通大学轻合金精密成型国家工程研究中心丁文江 院士 团队董杰教授课题组刘传来副教授、德国马克斯-普朗克可持续性材料研究所Yuwei Zhang博士、Siyuan Zhang博士和Gerhard Dehm教授合作在 Nature 期刊在线发表题为“Mechanically driven Li dendrite penetration in garnet solid electrolyte”的研究论文。该研究针对全固态锂金属电池中枝晶生长导致电池短路失效的难题，首次从纳米到微米尺度揭示了锂枝晶在固态电解质中的应力驱动生长机制，提出通过微孔洞等结构缺陷定向调控枝晶生长路径，大幅提升了固态电池循环稳定性，对实现下一代高能量密度、高安全、长寿命全固态锂电池具有重要的指导意义。
该工作由上海交通大学、德国马克斯-普朗克可持续性材料研究所与法国国家科学研究中心合作完成。上海交通大学材料科学与工程学院刘传来副教授、马普所Yuwei Zhang博士、 Siyuan Zhang博士和Gerhard Dehm教授为论文共同通讯作者。
面向新能源汽车、低空飞行器及智能机器人等新兴领域对动力系统提出的高能量密度与高安全性需求，全固态锂金属电池因其高比能和高安全特性，成为下一代动力储能系统的重要发展方向。然而，在电池循环过程中，锂枝晶能够刺穿高模量陶瓷固态电解质，从而引发电池短路失效并带来安全隐患，严重制约了其商业化应用。锂枝晶生长机制长期存在争议，受限于锂的低原子序数、高化学活性、电子束敏感性以及充放电过程的多场耦合特征，如何从纳米、微米到宏观尺度捕获多场耦合下锂枝晶还原析出和固态电解质开裂等复杂过程，并建立全固态锂电池多物理场耦合模型，成为该领域的关键科学挑战。
图1：锂枝晶生长过程中固态电解质内裂纹形貌演化与统计特征。
研究团队发展了可精确定位锂枝晶尖端位置的平面型电池装置，开发了基于原位工况光镜、冷冻扫描电镜、冷冻透射电镜及电子能量损失谱的辐照敏感材料先进表征技术，研究了纳米、微米和宏观尺度下固态电解质中锂枝晶的生长行为以及多场耦合下固态电池的失效机制。发现锂枝晶生长宏观上呈近似直线扩展行为，而在微观尺度上表现为穿晶和沿晶混合断裂模式，其中约20%为穿晶断裂，说明锂枝晶的生长并非源于晶界处锂的孤立还原析出和互连。此外，近75%的沿晶裂纹偏转角超过40°，表明即使较大的裂纹偏转亦可显著降低枝晶尖端的最大拉应力，锂枝晶仍倾向于沿晶界连续生长。
图2：锂枝晶尖端的三维形貌特征与元素分布。
固态电解质中锂枝晶尖端的三维重构及冷冻电子能量损失谱分析表明，枝晶尖端纳米尺度裂纹及微米尺度主裂纹内部均被锂完全填充，而在枝晶前方电解质区域未发现锂富集或孤立析出现象。该结果表明，锂枝晶的生长并非源于固态电解质内电子泄漏诱导的锂析出，而是沿既有锂枝晶持续析出和生长。
图3：基于缺陷工程定向调控锂枝晶生长路径。
在实验基础上，研究团队建立了锂枝晶析出和裂纹扩展相场模型，发现锂在受限裂纹中的析出会在枝晶内部产生高静水压力，该压力远高于von Mises应力，并进一步转化为固态电解质中的拉应力，从而驱动枝晶尖端裂纹扩展。此外，塑性变形主要局限于锂枝晶与固态电解质界面附近，而枝晶内部大部分区域保持弹性变形状态，表明锂枝晶生长主要受其内部高静水压力驱动，揭示了力学驱动的锂枝晶生长和裂纹扩展新机制。
基于应力驱动锂枝晶生长机制，研究团队通过引入几何缺陷实现了对枝晶生长路径的定向调控。实验表明，预设的压痕裂纹可诱导枝晶发生明显偏转，从而避免其沿原路径刺穿电解质。多物理场仿真结果表明，缺陷几何形貌对枝晶生长路径具有重要影响，其中横向非对称缺陷能够有效调控枝晶尖端局部应力分布并实现其路径偏转，从而避免电池短路失效。
该研究发展了锂金属全固态电池多尺度冷冻表征新技术，建立了锂枝晶生长和裂纹扩展相场理论模型，揭示了力学驱动的锂枝晶生长机制，并提出了基于几何结构缺陷的枝晶生长路径调控方法，为解决固态电池中枝晶刺穿引发的短路失效问题提供了全新策略，对高能量密度、高安全、长循环固态锂金属电池的研发具有重要实用价值。（来源：科学网）
相关论文信息： https://doi.org/10.1038/s41586-026-10415-9