NiFe-BNC

利用原位拉曼测试探究了催化剂的反应微环境，当施加电位从0增加到−2V时，NiFe-NC表面的K·H₂O百分比从7.27%增加到14.87%，而NiFe-BNC表面的K·H₂O百分比仅从9.95%轻微变化到12.51%，表明NiFe-NC相对于NiFe-BNC来说具有较强的水解离和*H吸附活性。

通过计算每个反应位点的吉布斯自由能进一步论证NiFe-BNC反应活性的优越性。

I-t曲线和EIS测试结果反映NiFe-BNC催化剂具备更优的电子传输效率和更高效的电荷转移能力。

bNiFe-NC和NiFe-BNC催化剂的PMS吸附能；

dFe-NC、Ni-NC、NiFe-NC和NiFe-BNC催化剂金属位点的电荷密度图；

研究工作通过两步煅烧策略成功制备了双功能NiFe-BNC催化剂。

fPMS、NiFe-BNC、NiFe-BNC/PMS的原位拉曼光谱；

在连续反应2h过程中，硼原子的引入使得NiFe-BNC/PMS催化体系呈现99.0%的稳定效率且在连续反应2h内保持稳定，同时矿化率保持在62.9%以上，相较于Ni-NC/PMS、Fe-NC/PMS和NiFe-NC/PMS体系分别提升2.7倍、3.4倍和2.9倍。

这是由于B周围的C原子所带电荷增加，N原子所带电荷减少，进而削弱了N与Fe和Ni的键合，造成NiFe-BNC中Fe和Ni位点的d带中心相较于NiFe-NC上升，从而增强了金属中心对含氧中间体的吸附，使得更有利于CO₂还原反应进行。

NiFe-BNC较高的吸附能表明B的引入可以促进PMS吸附分解以产生ROSs。

CO₂还原过程中NiFe-BNC继承了Fe单原子和Ni单原子催化剂的优点，利用双金属物种实现互补协同作用。

图文导读I催化剂设计和表征富含生物功能基团的壳聚糖衍生碳具有丰富的羟基和氨基官能团，对过渡金属具有良好的螯合能力，有助于分散金属活性位点，同时对CO₂具有良好的吸附能力。