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凝胶界面层


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诱导SEI

(c-e)利用开尔文探针力显微镜(KPFM)测定了电极与AFM探针之间的界面接触电位(VCP),证实了凝胶界面层诱导SEI具有更高的电子功函数,电子逃逸概率更低。
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(d-e)通过刻蚀XPS对凝胶界面层诱导SEI的深度剖面成分进行了分析,结果表明该SEI外层含纤维素骨架与DMAc衍生物;
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(f-h)导电原子力显微镜(C-AFM)凝胶界面层诱导SEI显著降低了表明漏电流,具有优异的电子绝缘性。
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凝胶界面层诱导SEI的结构与成分表征。
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修饰负极

图4所示,(a-c)FIB-TEM与FFT分析表明凝胶界面层修饰负极在循环后存在厚度约15nm,呈明显双层结构的SEI层,外层为非晶有机层,内层为无机晶态层。
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图5所示,(a-b)原子力显微镜(AFM)进一步证实了凝胶界面层修饰负极表面SEI更为均匀。
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(b)Zn²⁺在凝胶界面层修饰负极上的去溶剂化能(Ea)降低进一步表明凝胶界面层在调控Zn²⁺扩散过程的同时,增强了沉积反应动力学。
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(c)原位光学显微镜表明,随沉积反应进行,裸锌负极表面出现明显的不规则突起,而凝胶界面层修饰负极则可稳定实现均匀电沉积。
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效果

(f-h)导电原子力显微镜(C-AFM)凝胶界面层诱导SEI显著降低了表明漏电流,具有优异的电子绝缘性。
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(b)Zn²⁺在凝胶界面层修饰负极上的去溶剂化能(Ea)降低进一步表明凝胶界面层在调控Zn²⁺扩散过程的同时,增强了沉积反应动力学。
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(c-d)循环后正极的XPS分析表明,经凝胶界面层修饰的正极表面形成有机保护层,抑制了硫酸盐等副产物的产生。
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同时,该凝胶界面层有效抑制由过渡金属溶解及碱性锌酸盐副产物积累引发的正极失活,使锌金属电池即使在实际工况(高活性物质负载量与低N/P比)下仍展现出卓越的循环稳定性与优异性能。
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(h-j)原位EIS与DRT分析表明,引入凝胶界面层后,τ₂与τ₄随充放电过程缓慢增加,表明凝胶界面层能促进形成具有更高离子扩散效率的稳定SEI以及致密的锌沉积层。
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(b)传统水系电池与本策略的界面稳定性对比,凝胶界面层的引入促进了无缝隙界面与双层SEI的形成,提升了离子界面扩散效率。
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影响

(d)凝胶界面层对锌沉积/剥离行为的调控作用,显著提升了Zn/Zn对称电池的最大临界电流,使其能在高达50mAcm⁻²的高电流密度下稳定循环而无界面层的对称电池则在16mAcm⁻²电流密度下即发生短路。
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而τ₁与τ₃峰的强度则始终降低,证实了凝胶界面层对宏观界面接触的调控作用。
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II凝胶界面层对锌沉积/剥离的调控作用
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这一结果进一步证实了凝胶界面层在调节锌沉积/剥离行为中的关键作用。
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