光阳极

值得注意的是，在修饰NiFe-Ov催化剂后，BiVO₄光阳极的表面由光滑转变为粗糙的絮状结构(如图1A)。

其中缺陷工程用于降低修饰在BiVO₄光阳极表面的超薄FeNi催化剂的配位数，从而达到了6.51mAcm⁻2(1.23VRHE，AM1.5G)的优异水氧化活性。

通过降低BiVO₄光阳极表面修饰的FeNi催化剂的配位数，在AM1.5G的模拟太阳光以及1.23VRHE下达到了6.51mAcm⁻2的优异的水氧化活性。

中国科学院兰州化物所毕迎普等：高活性BiVO₄光阳极耦合高选择性Co-N₅阴极实现高效CO₂还原中国科学院兰州化物所毕迎普等：高活性BiVO₄光阳极耦合高选择性Co-N₅阴极实现高效CO₂还原精选

在此，我们选择了在富氮的碳基底上锚定的单原子CoPc作为阴极催化剂，与上述BiVO₄/NiFe-Ov光阳极耦合。

基于上述分析，我们提出了与BiVO₄/NiFe-Ov光阳极耦合的CoPc-NC阴极催化剂上PECCO₂还原的可能机理(图4I)。

BiVO₄光阳极的扫描电子显微镜图像说明其直径为200-300nm的蠕虫状纳米多孔形貌以及相对光滑的表面。

通过简单的Ar等离子体处理制备了低氧配位NiFe催化剂修饰的BiVO₄光阳极。

一个模拟太阳光照射下，低配位的超薄FeNi催化剂修饰的BiVO₄光阳极在1.23VRHE达到了6.51mAcm⁻2的优异OER活性。

可以明显发现，在修饰NiFe-Ov催化剂后，BiVO₄光阳极的光电流密度在6小时的测试过程中可以很好地保持稳定，这表明NiFe-Ov对抑制V⁵⁺从BiVO₄晶格中溶解具有建设性作用。

基于BiVO₄的光阳极只能吸收波长小于500nm的太阳光谱，用于吸收剩余太阳光(>500nm)的商用多晶硅太阳能电池与上述PEC装置集成，以构建一个全光谱太阳能驱动的二氧化碳还原装置(图5A-B)。

根据Nyquist图和拟合结果，BiVO₄/NiFe-Ov和原始BiVO₄光阳极的电阻值分别为76.1和665.1Ω，表明NiFe-Ov催化剂在加速界面电荷转移方面具有较好的能力。

然而，当BiVO₄光阳极上的光照被移除时，光电流密度迅速降至接近零，在这个PV-PEC反应系统中没有检测到任何气体产物(图5D)，证实了PECCO₂的还原是由BiVO₄/NiFe-Ov光阳极驱动的，而不是太阳能电池。

此外，图1C显示了EDS元素映射分析，表明NiFe催化剂位于BiVO₄表面。

此外，X射线光电子能谱(XPS)高分辨率O1s光谱清楚地表明，与原始的BiVO₄相比，BiVO₄/NiFe-Ov光阳极上的氧空位显著增加(图1F)，证实了NiFe-Ov催化剂上形成了丰富的氧空位。

BiVO₄光阳极的扫描电子显微镜图像说明其直径为200-300nm的蠕虫状纳米多孔形貌以及相对光滑的表面。

如图2A所示，在1.23VRHE下，相比于原始BiVO₄电流密度为1.55mA·cm⁻2，BiVO₄/NiFe-Ov光阳极的光电流密度可以显著增加到6.51mA·cm⁻2，表明光阳极/电解质界面的析氧活性明显改善。

如图4A所示，在1.23VRHE下照射BiVO₄/NiFe-Ov光阳极1小时后，CoPc-NC阴极室产生的CO和H₂量分别增加到109.4和11.3μmol·cm⁻2。

将太阳能驱动的光阳极与暗阴极耦合是一种具有应用前景的策略，从而实现氧气的生成和二氧化碳还原，为模拟自然光合作用提供了一种切实可行的解决方案。