科学网—中国科学院物理研究所潘昭/龙有文团队：利用高压制备方法在传统钛酸铅基钙钛矿材料中实现宽温度范围的负热膨胀性-清华大学出版社学术期刊的博文
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2025-5-23 10:53
| 个人分类: JAC | 系统分类: 科研笔记
原文出自 Journal of Advanced Ceramics ( 先进陶瓷 ) 期刊
Cite this article:
Pan Z, Zhou F, Ye M, et al. Realizing negative thermal expansion over an extended temperature range in PbTiO 3 -based perovskites. Journal of Advanced Ceramics , 2025, https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221096
文章 DOI ： 10.26599/JAC.2025.9221096
ResearchGate ： https://www.researchgate.net/publication/391886509_Realizing_negative_thermal_expansion_over_an_extended_temperature_range_in_PbTiO_3_-based_perovskites
1 、 导读
近期，中国科学院物理研究所潘昭副研究员、龙有文研究员团队依托独特的高温高压合成手段，设计并制备了一种钛酸铅（ PbTiO₃ ）基钙钛矿材料新体系， (1- x )PbTiO₃- x BiYbO₃ 。 研究团队凭借高能同步辐射等先进技术手段，将晶格畸变 / 四方性（ c / a ）与铁电序参量予以精准耦合，一举攻克难题，成功实现了在宽温度范围类表现出负热膨胀性的新材料 。
(1- x )PbTiO₃- x BiYbO₃ 新材料的晶格畸变和负热膨胀性
2 、 研究背景
负热膨胀作为一种独特且引人瞩目的物理性质，其显著特征表现为材料受热时，体积呈现出反常规的收缩趋势，而不是常见的受热体积膨胀。在热膨胀控制工程的前沿研究领域，精确甄别具备负热膨胀特性的材料是非常关键的。当前，绝大多数负热膨胀材料仅能在狭窄的温度区间内展现出这一特殊性质，严重限制了其在多元复杂工程实践场景中的应用。 PbTiO 3 作为一种典型的钙钛矿型（ AB O 3 ）铁电材料，室温下具有四方结构，轴比（ c / a ）为 1.064 ；除了铁电性之外， PbTiO 3 还表现出其它钙钛矿型铁电材料所不具备的负热膨胀性。 PbTiO 3 从室温到其居里温度（ T C = 763 K ）范围内 , 单胞体积随温度升高非线性收缩，平均本征体膨胀系数为 -1.99 ´ 10 -5 / ° C ；居里温度以上表现出常规正膨胀特性，平均本征体膨胀系数为 3.55 ´ 10 -5 / ° C 。由于 PbTiO 3 具有稳定的钙钛矿结构，可以通过 A / B 位化学掺杂来进一步调控它的负热膨胀性。然而，目前，在众多的掺杂体系中，绝大部分掺杂都使得钛酸铅的负热膨胀性削弱甚至转变为常规正膨胀、且负热膨胀温度区间变窄。实现具有宽温域的钛酸铅基负热膨胀新材料，是一项重要挑战。
3 、文章亮点
利用独特的高温高压合成手段，制备了 (1- x )PbTiO₃- x BiYbO₃ 新材料体系，该材料体系相对于未掺杂的 PbTiO₃ （ c / a = 1.064 ），表现出增强的晶格畸变（ c / a ）和拓宽的负热膨胀温度区间。具体的， 0.95PbTiO₃-0.05BiYbO₃ 和 0.90PbTiO₃-0.10BiYbO₃ 成分点的轴比为 1.066 、 1.069 。通过变温高能同步辐射实验，结合晶体结构精修，获取了上述两个样品的单胞体积随温度的变化，他们仍然表现出负热膨胀性，然而负热膨胀温度区间由室温分别拓宽至 820K 和 850K 。即在该材料体系中，我们成功地实现了具有宽温区的钛酸铅基负热膨胀新材料。
4 、研究结果及结论
图 1. (1- x )PbTiO₃- x BiYbO₃ 材料体系的（ a ）室温 XRD 衍射图谱和（ b ）四方晶格畸变 c / a 随掺杂量 x 的变化。
图 2. (1- x )PbTiO₃- x BiYbO₃ 材料体系的晶格参数 a(b) 和 c 随温度的变化（ a ） x = 0.05 ，（ b ） x =0.10 ；以及对应的单胞体积随温度的变化（ c ） x = 0.05 ，（ d ） x =0.10 。
图 3. （ a ）未掺杂和（ b ）掺杂 PbTiO 3 样品的电子定域函数（ ELF ）。
图 4. 0.95PbTiO₃-0.05BiYbO₃ 样品的局域（ a ） AO 12 和（ b ） BO 6 的结构情况，以及对应的态密度分布情况（ c ） AO 12 和（ d ） BO 6 。
5 、作者及研究团队简介
潘昭（一作，共同通讯作者） ，男，博士，中国科学院物理研究所磁学国家重点实验室副研究员。 2017 年 1 月于北京科技大学获得博士学位， 2017 年 4 月至 2018 年 5 月在武汉科技大学从事科研工作， 2018 年 5 月至 2021 年 6 月在日本东京工业大学从事博士后研究（ Masaki Azuma 教授课题组）， 2021 年 11 月加入中国科学院物理研究所磁学国家重点实验室 M08 组。主要从事极性功能钙钛矿材料的高压制备、晶体结构、负热膨胀及相关电输运性能与机理方面的研究工作。 作为负责人承担国家自然科学基金青年项目和面上项目。在 J. Am. Chem. Soc. , Mater. Horiz. , Chem. Mater. , J. Adv. Ceram. 等期刊发表论文 80 余篇，兼任《高压物理学报》青年编委。
龙有文（共同通讯作者） ，男，博士，研究员，博士生导师。 2007 年中国科学院物理研究所博士， 2007-2009 年日本京都大学博士后， 2009-2011 年日本理化学研究所博士后。 2011 年 9 月加入物理所，国家杰出青年科学基金获得者，国家重点研发计划项目首席，青年 973 首席科学家，国家自然科学基金委重点项目、北京市重点专项等负责人。现任磁学国家重点实验室主任、 M08 课题组长、中国晶体学会理事及极端条件晶体材料专委会委员、中国物理学会磁学专委会及电介质物理专委会委员、中国化学会高压化学专委会委员。荣获北京市自然科学奖一等奖（排名第二）。一直从事磁电多功能材料的高压合成、常压与高压物理性质、结构与物性关系、多场调控下的结构与电子态等研究工作，并突破技术瓶颈发明了国际领先的大体积高压单晶生长方法。利用高压实验技术，获得了 40 余种新型过渡金属氧化物功能材料，观察到一系列引人入胜的物理现象，诸如 Mott 体的绝缘体 - 金属化相变、金属间电荷转移、磁电多铁性与磁电耦合、磁电拓扑物性、高温磁性半金属与半导体、负热膨胀等等。在 Nature 、 Nat. Commun. 、 Phys. Rev. Lett. 、 J. Am. Chem. Soc. 、 Adv. Mater. 、 Nano Lett. 等期刊上发表学术论文 150 余篇，包括特邀综述 9 篇。
《先进陶瓷（英文）》（ Journal of Advanced Ceramics ） 期刊简介
《先进陶瓷（英文）》 于 2012 年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被 SCIE 、 Ei Compendex 、 Scopus 、 DOAJ 、 CSCD 等数据库收录。现为月刊，年发文量近 200 篇； 2024 年 6 月发布的影响因子为 18.6 ，连续 4 年位列 Web of Science 核心合集“材料科学，陶瓷”学科 31 种同类期刊第 1 名； 2024 年 11 月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目； 2025 年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学 1 区 Top 期刊。 2023 年起，该刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台 SciOpen 独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。
期刊主页： https://www.sciopen.com/journal/2226-4108
投稿地址： https://mc03.manuscriptcentral.com/jacer
期刊 ResearchGate 主页： https://www.researchgate.net/journal/Journal-of-Advanced-Ceramics-2227-8508
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