科学网—桂林理工大学周焕福/黄芳仪/刘彦君：应用于X波段的低损耗、温度稳定型Y 3 MgAl 3 GeO 12微波介质陶瓷-清华大学出版社学术期刊的博文
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2025-8-6 09:27
| 个人分类: JAC | 系统分类: 论文交流
原文出自 Journal of Advanced Ceramics ( 先进陶瓷 ) 期刊
Cite this article:
Liu Y, He G, Zhang W, et al. Low loss and temperature-stable Y 3 MgAl 3 GeO 12 microwave dielectric ceramics for X-band applications. Journal of Advanced Ceramics , 2025, https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221136
文章 DOI ： 10.26599/JAC.2025.9221136
ResearchGate ： Low loss and temperature-stable Y 3 MgAl 3 GeO 12 microwave dielectric ceramics for X-band applications
1 、 导读
本研究针对 5G/6G 对低延迟、低损耗、高温度稳定性微波介质陶瓷的需求，开发了 Y 3 MgAl 3 GeO 12 （ YMAG ）石榴石型陶瓷。以固相反应法制备，经调控优化，其介电常数为 9.86 、品质因数（ Q×f ）为 89,000 GHz 、谐振频率温度系数（ τ f ）为 -40 ppm/°C 。添加 TiO 2 补偿后， τ f 接近零（ | τ f |<10 ppm/°C ），且保持较高 Q×f 值（ ~43,000 GHz ）。基于该材料的介质谐振器天线在 X 波段（ 10.21 GHz ），阻抗匹配优异（ VSWR=1.02 ）、辐射效率高（ >90% ），验证了其下一代通信应用潜力，为高性能微波介质陶瓷设计提供新策略。
2 、 研究背景
微波介质陶瓷（ MWDCs ）作为移动通信系统中介质谐振器、滤波器和天线的核心材料，其性能直接决定了通信设备的信号传输速度、稳定性和能耗效率。随着 5G 网络的全球规模化部署及 6G 技术的预研推进，通信系统正朝着更高频率、更大带宽和更复杂环境适应性方向发展，这对微波介质陶瓷提出了更为严苛的性能要求：其一，需具备低介电常数（ ε r ）以减少信号传输延迟，满足高速数据交互需求；其二，需拥有高品质因数（ Q×f ）以保证良好的选频特性；其三，需实现近零谐振频率温度系数（ τ f ），确保在宽温范围内器件性能的稳定性。
在众多微波介质陶瓷体系中，石榴石结构材料因晶体结构的高可控性备受关注。典型代表如 Y 3 Al 5 O 12 （ YAG ）陶瓷，虽具有较优的介电性能（ ε r =10.01 ， Q×f =65,000 GHz ），但存在烧结温度高（ 1650°C ）、 τ f 值（ -45 ppm/°C ）偏离零值较远等问题，限制了其在高频通信中的应用。单一阳离子取代难以同时实现低介电常数、高 Q×f 值和近零 τ f 的平衡，且多数材料在高频段（如太赫兹范围）的介电稳定性尚未得到充分验证。因此，开发新型石榴石结构设计策略，通过多元素协同调控突破性能瓶颈，成为推动 5G/6G 通信材料发展的关键方向。
3 、文章亮点
（ 1 ）提出 Mg-Ge 共取代调控策略，通过优化烧结工艺（ 1600°C ），获得纯相 YMAG 陶瓷，介电常数为 9.86 ， Q×f 值达 89,000 GHz ，为同类石榴石结构材料中较高水平；
（ 2 ）通过添加 TiO 2 实现 τ f 从 -40 ppm/°C 调至近零，同时保持良好介电性能，解决温度稳定性问题；
（ 3 ）基于优化材料设计的 X 波段介质谐振器天线，辐射效率超 90% ，验证了其在 5G/6G 通信中的实用价值。
4 、研究结果及结论
图 1 （ a ）为不同温度烧结的 YMAG 陶瓷 XRD 图谱，内插图为标准参照卡，其图谱与空间群 Ia- 3 d 的立方石榴石结构 Y 3 Al 5 O 12 标准卡（ PDF#00-008-0178 ）匹配良好，表明 1550~1650°C 烧结样品均为纯相且无第二相；（ 420 ）和（ 640 ）衍射峰强度先增强后减弱，显示 1600℃ 时陶瓷结晶性最佳。图 1 （ b ）为最佳温度下样品的 Rietveld 精修结果，测试值与精修值的重合度较高，结合晶体学参数及 R 因子可知，各温度烧结样品均为 Ia- 3 d 空间群的石榴石结构，与理论模型吻合。
图 1(a) 不同温度下烧结 YMAG 陶瓷的 XRD 图谱， (b) 最佳温度下烧结的 YMAG 陶瓷的 Rietveld 精修图
拉曼光谱可研究 YMAG 陶瓷分子振动与转动，立方石榴石结构（空间群 Ia- 3 d ）理论有 25 个拉曼活性振动模式（ A1g 、 Eg 、 T2g ），因低强度和重叠峰未被检测，观测峰少于预测值；不同波数范围（ <250 cm -1 、 250-500 cm -1 、 500-800 cm -1 、 >807 cm -1 ）的拉曼峰分别对应不同振动模式。拉曼半峰宽（ FWHM ）与晶格畸变、缺陷等相关，通过高斯拟合（最佳温度样品拟合见图 2b ）分析其与烧结温度的关系可知， FWHM 与阻尼系数、介质损耗（ tan δ ）正相关，与阳离子有序度、结晶度、声子寿命负相关， FWHM 减小会降低本征损耗，增大则使本征损耗增加、 Q×f 值变小，故 FWHM 是衡量 Q×f 值的因素之一。
图 2 （ a ）不同温度下烧结 YMAG 陶瓷的 Raman 光谱图，（ b ）最佳温度烧结样品的拉曼光谱拟合图
不同温度烧结的 YMAG 陶瓷的密度和微波介电性能显示：体积密度与相对密度随温度先增后略减，最高相对密度约 94% ，致密化程度较高； ε r 先升后稳（ 8~10.5 ），与理论值（ ~10.75 ）接近，受非本征因素影响小，孔隙会降低 ε r ，修正后 ε co 更大； Q×f 值先升后降， 1600℃ 达最大值（ ~89,000 GHz ），与填充分数变化一致，受本征（晶体结构、晶格振动）和非本征（孔隙、晶粒尺寸）损耗影响；谐振频率温度系数（ τ f ）的绝对值先减后增， 1600℃ 最小（ -40 ppm/℃ ），与温度稳定性相关。
从化学键角度分析，基于 PVL 理论， Y-O 键离子性最高，对 ε r 影响显著； Al/Ge-O 键晶格能最高（ 35133kJ/mol ），利于提升 Q×f 值。 1600℃ 样品实测热膨胀系数（ CTE ）为 9.13 ppm/℃ ，计算值与实测趋势一致，对 τ f 影响非主要。键能 E Al / Ge − O > E Mg / Al − O > E Y − O ，键价 V Al / Ge − O ≈ V Y − O > V Mg / Al − O ，二者对 τ f 的温度稳定性贡献显著。
图 3 YMAG@1600℃ 陶瓷样品的（ a ）体积密度和相对密度 ; （ b ）相对介电常数和修正介电常数 ; （ c ）化学键的键离子性 ; （ d ） Q×f 值 , 晶格能 , 堆积分数和拉曼半峰宽随烧结温度的变化规律；（ e ）化学键的晶格能；（ f ）计算的热膨胀系数和测试的 τ f 值；（ g ）测试的热膨胀系数；（ h ）化学键的键价和键能
YMAG 陶瓷在 0.1~10 kHz 下介电常数随温度（ 0~300℃ ）升高而增大，计算的介电常数温度系数（ τ ε ）对应谐振频率温度系数（ τ f ）为负值，与实测一致；频率升高时介电常数减小，微波频段（ 11.65 GHz ）的介电常数（ 9.86 ）远低于低频，因高频下偶极子转向极化无法跟上电场变化，仅电子和离子极化起主要作用。介电损耗在 0.1~10 kHz 随温度稳定在 0~0.001 ，且随频率升高降低，同样与极化方式变化相关。
图 4 YMAG 陶瓷 @1600℃ 在不同频率下介电常数（ a ）和损耗（ b ）随温度的变化
远红外反射谱拟合表明， YMAG@1600℃ 的光频介电常数（ ε ∞ =2.16 ）、本征介电常数（ 5.98 ）显示主极化源于离子极化，理论 Q×f 值（ 94,311GHz ）略高于实测（ 89,000GHz ），说明 Q×f 上限由本征因素决定。 YMAG@1600℃ 在 0.76~1.6 THz 频段，复介电常数 ε ′ 随频率略有增加，与其他微波介质陶瓷规律一致；微波与太赫兹频段介电常数差异 <10% ，可能因设备和样品厚度误差。该频段下 Q×f 值约 80,000GHz ，虚部（ ε'' ）波动可接受，表明 YMAG 陶瓷介电性能稳定，是高频应用的优异候选者。
图 5 YMAG@1600℃ 陶瓷 (a) 测试和计算远红外反射光谱， (b, c) 介电常数实部和虚部拟合图， (c) 介电常数虚部的拟合图， (d) 红外振动模式对介电常数的贡献（ e ， f ）在 THz 频率下的复介电常数的实部和虚部。（ g ）在 THz 频率下的品质因数
在无线通信领域，介质谐振器天线（ DRA ）因形状多样、尺寸小、带宽高、易激励等优势，在 5G 及未来通信中极具前景。基于 (1- x )YMAG- x TiO 2 （ x =0.075 ）陶瓷制作的矩形 DRA ，其设计尺寸如图 9 （ a, b ）所示。该 DRA 在 X 波段 10.21 GHz 处，回波损耗中心频率 S₁₁ 达 -40 dB ，阻抗带宽 329 MHz （ 10.043-10.372 GHz ），电压驻波比（ VSWR ） 1.02 （匹配良好），辐射效率超 90% ，增益 3.2-4.1 dBi ，充分证实了该陶瓷用于 X 波段 DRA 的可行性。
图 6 矩形介质谐振器天线的设计：设计的俯视图（ a ）和侧视图（ b ）的几何形状和各项参数。在谐振频率为 10.21 GHz 时，共极化（ c ）和交叉极化（ d ）的 3D 模拟辐射方向图。仿真天线的 S11 和 VSWR （ e ）。仿真天线的模拟效率和增益（ f ）。
5 、作者及研究团队简介
周焕福（通讯作者） ，桂林理工大学，材料科学与工程学院教授、博士研究生导师。主要研究新型微波介质材料与器件、锂离子导体材料及压敏材料与器件。主持国家自然科学基金 3 项、广西自然科学基金 4 项、广西科研与技术开发计划项目 1 项、企业委托开发重大项目 1 项；作为技术负责人参与广西科研与技术开发计划项目 2 项，作为技术骨干参与完成国家 863 课题、 973 项目各 1 项。在 Journal of the American Ceramic Society 等国际知名材料学期刊发表 SCI 论文 90 余篇，获授权中国发明专利 10 余项、美国发明专利 1 项，多次参与国际学术会议交流，现为 Dalton Transactions 等国际期刊审稿人。入选 2017 年广西自然科学基金杰出青年基金、 2014 年广西高校优秀中青年骨干教师培养工程；获 2013 年广西自然科学二等奖、 2015 年北海市科技进步二等奖、 2011 及 2012 年国际衍射中心重要贡献奖、 2012 年广西自然科学优秀论文三等奖， 2010 年被聘为广西第三批科技特派员（驻广西新未来科技股份有限公司）。
黄芳仪（通讯作者）， 桂林理工大学材料科学与工程学院师资博士后 / 教师。 2024 年获电子科技大学博士学位。研究方向为微波介质陶瓷及其改性与器件应用。在 Journal of Advanced Ceramics 、 Journal of the American Ceramic Society 、 Journal of the European Ceramic Society 、 Journal of Alloys and Compounds 等期刊发表论文。
刘彦君（第一作者） ，桂林理工大学材料科学与工程学院博士研究生，主要研究方向为新型电子信息功能陶瓷材料。目前在 Journal of Advanced Ceramics 、 Journal of Materiomics 、 Journal of Materials chemistry C 、 Ceramics International 等期刊发表文章。
作者及研究团队在 Journal of Advanced Ceramics 上发表的相关代表作：
1） He G, Jiang Y, Song K, et al. Ultrahigh Q Sr 1+ x Y 2 O 4+ x ( x = 0–0.04) microwave dielectric ceramics for temperature-stable millimeter-wave dielectric resonator antennas. Journal of Advanced Ceramics , 2024, 13(2): 155-165. https://doi.org/10.26599/JAC.2024.9220828
2） WANG H, LI S, WANG K, et al. Sintering behaviour and microwave dielectric properties of MgO-2B 2 O 3 - x wt%BaCu(B 2 O 5 )- y wt%H 3 BO 3 ceramics. Journal of Advanced Ceramics , 2021, 10(6): 1282-1290. https://www.sciopen.com/article/10.1007/s40145-021-0503-0
3） CHEN X, LI X, ZHOU H, et al. Phase evolution, microstructure, electric properties of (Ba 1- x Bi 0.67 x Na 0.33 x )(Ti 1- x Bi 0.33 x Sn 0.67 x )O 3 ceramics. Journal of Advanced Ceramics , 2019, 8(3): 427-437. https://www.sciopen.com/article/10.1007/s40145-019-0326-4
4） DONG X, LI X, CHEN H, et al. Realizing enhanced energy storage and hardness performances in 0.90NaNbO 3 –0.10Bi(Zn 0.5 Sn 0.5 )O 3 ceramics. Journal of Advanced Ceramics , 2022, 11(5): 729-741. https://www.sciopen.com/article/10.1007/s40145-022-0566-6
《先进陶瓷（英文）》（ Journal of Advanced Ceramics ） 期刊简介
《先进陶瓷（英文）》 于 2012 年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版， 清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室 提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被 SCIE 、 Ei Compendex 、 Scopus 、 DOAJ 、 CSCD 等数据库收录。现为月刊， 2024 年发文量为 174 篇； 2025 年 6 月发布的影响因子为 16.6 ，连续 5 年位列 Web of Science 核心合集 “ 材料科学，陶瓷 ” 学科 33 种同类期刊第 1 名； 2024 年 11 月入选 “ 中国科技期刊卓越行动计划二期 ” 英文领军期刊项目； 2025 年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学 1 区 Top 期刊。 2023 年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台 SciOpen 独家发布，标志着该刊结束多年来 “ 借船出海 ” 的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。
期刊主页： https://www.sciopen.com/journal/2226-4108
投稿地址： https://mc03.manuscriptcentral.com/jacer
期刊 ResearchGate 主页： https://www.researchgate.net/journal/Journal-of-Advanced-Ceramics-2227-8508
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