科学网—福建师范大学林世盛副教授和陈大钦教授：高分辨X射线成像用Tb 3+掺杂纳米晶玻璃陶瓷结晶度与透明度的协同提升-清华大学出版社学术期刊的博文

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2025-7-22 09:46

| 个人分类: JAC | 系统分类: 论文交流

原文出自 Journal of Advanced Ceramics ( 先进陶瓷 ) 期刊

Cite this article:

Pang T, Lin S, You F, et al. Synergistic enhancement of crystallinity and transparency in Tb3+-doped nano-glass-ceramics for high-resolution X-ray imaging. Journal of Advanced Ceramics , 2025, https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221122

文章 DOI ： 10.26599/JAC.2025.9221122

ResearchGate ： Synergistic enhancement of crystallinity and transparency in Tb 3+ -doped nano-glass-ceramics for high-resolution X-ray imaging

1 、 导读

本研究提出一种复合调控策略，通过协同调控热处理温度、析出纳米晶原料及非晶玻璃网络结构，实现性能优化。以 NaLuF 4 : Tb 3+ 玻璃陶瓷为例，获得的结晶度达 58 % ，透光率达 90 %@542 nm ，显著优于大多数高性能氟氧化物玻璃陶瓷。将该材料应用于 X 射线成像，实现了 25.3 lp/mm 的空间分辨率，同样高于多数氟氧玻璃及氟氧玻璃陶瓷闪烁体。本研究展示了优化玻璃原位析晶工艺在提升性能方面的重要性，为高性能玻璃陶瓷闪烁体的设计与开发提供了新思路。

2 、 研究背景

X 射线闪烁体通过吸收部分入射 X 射线并将其转化为紫外 / 可见光信号，经由光电探测器接收并转化为可视信息，在 X 射线探测、医学影像及辐射监测等领域广泛应用。理想的闪烁体需具备高 X 射线吸收效率、高光产额、优异的物理 / 化学稳定性及抗辐射能力。无机闪烁体因其高密度、高原子序数以及良好的化学 / 机械稳定性，不仅检测效率高且适用于恶劣环境。目前商业化的无机闪烁体主要包括单晶（如 Bi 4 Ge 3 O 12 ）、陶瓷（如 Gd 2 O 2 S: Tb 3+ ）和玻璃（如 Tb 3+ 掺杂硅酸钆玻璃）三大类。其中，玻璃闪烁体凭借高透明度、优异稳定性和良好可加工性备受关注，但其光产额低的问题亟待解决。

玻璃陶瓷闪烁体通过结合玻璃基质与晶体相的优势，在保留玻璃优势的同时，显著提升了光产额性能。然而，如何在玻璃中通过原位析晶实现结晶度与透明度之间的最优平衡，仍是一项重要挑战。根据瑞利散射理论， X 射线激发产生的光子在玻璃陶瓷内部向外部传输时，会因晶粒散射而产生损耗；同时，虽然稀土离子在低缺陷密度的晶体相中富集有利于提升光产额，但晶体含量增加会导致散射加剧，从而形成结晶度与透明度的矛盾问题。因此，亟需开发新型材料设计策略以突破上述限制。

3 、文章亮点

（ 1 ）提出一种复合调控策略，通过协同调控热处理温度、纳米晶原料及非晶玻璃网络结构，实现性能优化；

（ 2 ）以 NaLuF 4 : Tb 3+ 玻璃陶瓷为例，获得的结晶度达 58 % ，透光率达 90 %@542 nm ，显著优于大多数高性能氟氧化物玻璃陶瓷；

（ 3 ）将该材料应用于 X 射线成像，实现了 25.3 lp/mm 的空间分辨率，优于多数氟氧玻璃及氟氧玻璃陶瓷闪烁体。

4 、研究结果及结论

采用传统的熔融 - 急冷 - 热处理工艺制备了系列 NaLuF 4 : Tb 3+ 玻璃陶瓷材料。通过 XRD 和电镜分析证实：经过热处理，前驱体玻璃基质中析出立方相 NaLuF 4 : Tb 3+ 纳米晶，平均粒径约 30 nm ，且在整个玻璃陶瓷基体中具有尺寸均一性。

图 1 NaLuF 4 : Tb 3+ 玻璃陶瓷的物相及微结构

通过协同优化热处理温度、纳米晶原料及非晶玻璃网络结构，成功实现了玻璃陶瓷材料结晶度和光学透过率的协同提升。经系统优化， NaLuF 4 : Tb 3+ 玻璃陶瓷的最佳制备工艺参数确定为：热处理温度 700 °C ，氟化物含量 31.33 % ， Si/Al 比 5.09 。

机理研究表明：（ 1 ）当热处理温度超过玻璃化转变温度（ T g ）时，显著增强的热力学驱动力会促进氟化物纳米晶的形核与生长。但温度超过结晶动力学的峰值后， Ostwald 熟化效应发生，导致晶粒异常长大并造成结晶度和光学透过率的急剧降低；（ 2 ）适度增加氟化物原料的含量可提升结晶度并保持其光学透过率。但过量引入反而抑制纳米晶的形核与生长；（ 3 ） Si/Al 比通过影响玻璃网络的电荷平衡与网络致密度对析晶产生调控作用。低 Si/Al 比导致带负电的基团积累，从而抑制纳米晶的析出，而高 Si/Al 比使玻璃网络过度致密，同样不利于析晶。

图 2 NaLuF 4 : Tb 3+ 玻璃陶瓷的结晶度和透过率及 Si/Al 比相关的玻璃网络

X 射线激发发光特性研究表明， Tb 3+ 离子的最佳掺杂浓度为 40 mol% 。由于激发机制的不同， X 射线激发发光呈现显著短于光致发光的寿命。同时，这种材料展现处优异的抗 X 射线辐照稳定性。

得益于前述优化的结晶度和透过率，我们所开发的玻璃陶瓷在 X 射线探测和成像领域展现潜在的应用价值。光产额、 X 射线探测限及 X 射线成像分辨率分别达到 10,2000 photons × MeV -1 、 1.26 nGy × s -1 和 25.3 lp × mm -1 。

图 3 X- 射线激发发光的机理及性能评价

图 4 X- 射线探测及成像的应用评价

5 、作者及研究团队简介

通讯作者：林世盛 工学博士，福建师范大学副教授。 2016 年和 2018 年在武汉理工大学材料学院获得学士和硕士学位， 2021 年在中国科学院福建物构所获博士学位， 2023 年 7 月博士后出站，同年作为福建省引进生加入福建师范大学。主要从事光功能玻璃陶瓷、光功能陶瓷的研发工作。主持国家自然科学基金青年项目、福建省自然科学基金青创项目 2 项课题。以第一作者 / 通讯作者在 Adv. Mater. 、 Light Sci. Appl 、 Adv. Funct. Mater. 、 Laser Photonics Rev. 等学术期刊发表 SCI 论文 18 篇，其中 ESI 高被引论文 2 篇，授权国家发明专利 2 项。

个人主页： http://cpe.fjnu.edu.cn/1c/fe/c16503a400638/page.htm

研究方向：光功能玻璃陶瓷、光功能陶瓷

作者邮箱： linshisheng@fjnu.edu.cn

作者 ORCID ： 0000-0002-6908-7509

通讯作者：陈大钦 福建师范大学教授、博导、闽江学者特聘教授 (2025 年 ) 。

主持国家重点研发课题和子课题各 1 项、国家自然科学基金 5 项、福建 / 浙江省杰青各 1 项、福建省自然科学基金重点项目 2 项和福建师范大学学科交叉创新团队项目等。以第一或通讯作者在 Sci. Adv., Chem. Soc. Rev., J. Am. Chem. Soc., Light Sci. Appl., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., ACS Nano, ACS Energy Lett. 和 Nano Energy 等期刊上发表 SCI 论文 200 多篇， ESI 高被引论文 30 多篇，论文他引 >21000 次， H 因子为 86 ，授权发明专利 30 多项。 2020-2024 年连续同时入选《全球前 2% 顶尖科学家》年度和终生榜单。现为中国稀土学会光电材料与器件专业委员会委员、中国稀土学会第七届理事会专家库专家、中国硅酸盐学会特种玻璃分会理事、中国光学工程学会光与物质相互作用专业委员会委员； J. Adv. Ceram. ( 一区 , IF=18.6) 编委和 J. Am. Ceram. Soc. 副编辑 (Associate Editor) 。

第一作者：庞涛 工学博士，湖州师范学院理学院副教授、硕士生导师，福建师范大学物理与能源学院访问学者。主持省部及市厅级项目多项，获湖州市三育人先进个人。近年在 Journal of Advanced Ceramics 、 Laser Photonics Reviews 等期刊上发表 SCI 论文多篇；获授权发明专利 3 项。

作者及研究团队在 Journal of Advanced Ceramics 上发表的相关代表作：

1 ） Yang Z, Zheng S, Xi G, et al. Patterned phosphor-in-glass films with efficient thermal management for high-power laser projection displays. Journal of Advanced Ceramics , 2023, 12 (11): 2075-2086. https://doi.org/10.26599/JAC.2023.9220809

2 ） Ma Y, Li X, Wu L, et al. Preparation of (Lu,Y) 3 (Al,Sc,Cr) 2 Al 3 O 12 phosphor ceramics with high thermal stability for near-infrared LED/LD. Journal of Advanced Ceramics , 2024, 13 (3): 354-363. https://doi.org/10.26599/JAC.2024.9220860

《先进陶瓷（英文）》（ Journal of Advanced Ceramics ） 期刊简介

《先进陶瓷（英文）》 于 2012 年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版， 清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室 提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被 SCIE 、 Ei Compendex 、 Scopus 、 DOAJ 、 CSCD 等数据库收录。现为月刊， 2024 年发文量为 174 篇； 2025 年 6 月发布的影响因子为 16.6 ，连续 5 年位列 Web of Science 核心合集“材料科学，陶瓷”学科 33 种同类期刊第 1 名； 2024 年 11 月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目； 2025 年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学 1 区 Top 期刊。 2023 年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台 SciOpen 独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。

期刊主页： https://www.sciopen.com/journal/2226-4108

投稿地址： https://mc03.manuscriptcentral.com/jacer

期刊 ResearchGate 主页： https://www.researchgate.net/journal/Journal-of-Advanced-Ceramics-2227-8508

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主题：玻璃陶瓷