科学网—哈尔滨工业大学柯华团队：高性能织构铁电陶瓷无液相烧结的取向涨落机制-清华大学出版社学术期刊的博文
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2025-7-10 09:44
| 个人分类: JAC | 系统分类: 论文交流
原文出自 Journal of Advanced Ceramics ( 先进陶瓷 ) 期刊
Cite this article:
Li F, Luo H, Cao L, et al. Sintering densification driven by orientation fluctuation in textured BaTiO 3 ceramics with abnormal comprehensive ferroelectric properties. Journal of Advanced Ceramics , 2025, https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221126
文章 DOI ： 10.26599/JAC.2025.9221126
ResearchGate ： Sintering densification driven by orientation fluctuation in textured BaTiO 3 ceramics with abnormal comprehensive ferroelectric properties
1 、导读
近期，哈尔滨工业大学柯华教授团队通过相场模拟预测了模板晶粒通过取向涨落诱导形成织构化陶瓷的新机制，并在铁电模型体系 BaTiO 3 中进行了实验验证。 取向涨落机制使得 BaTiO 3 陶瓷在无液相环境中也能完成 [001] c 织构化，避免液相烧结晶粒尺寸粗化、引入非铁电杂相等缺陷的同时仍具有 490 ± 11 pC·N -1 的室温压电常数 d 33 。织构 BaTiO 3 陶瓷的压电常数比随机取向陶瓷高 111% ，室温到居里温度范围内的压电常数最大变化率仅为随机取向陶瓷的一半，展现出良好的温度稳定性。
摘要图：无液相烧结织构铁电陶瓷的理论设计、结构表征与优异性能
2 、研究背景
近年来织构铁电陶瓷由于大自发极化、高压电常数和强介电调谐等性能优势而备受关注。模板晶粒生长法是制备高对称性织构钙钛矿铁电陶瓷的常用方法，其通过定向排列的片状或棒状模板晶粒来诱导随机取向基体晶粒发生重新取向并可获得取向度高于 90% 的织构陶瓷。使用这种方法制备织构钙钛矿铁电陶瓷时常常需用到液相辅助以促进坯体的致密化，液相环境下的模板晶粒长大机制也已被广泛研究。引入液相虽然能降低织构陶瓷的烧结温度并提升其取向度，但也存在易带来非铁电杂质相、粗化陶瓷晶粒并劣化其力学性能等缺陷，因此发展织构铁电陶瓷的无液相烧结技术成为一项新挑战。
3 、文章亮点
（ 1 ）通过相场方法构建了织构陶瓷的晶粒长大模型，研究了片状模板晶粒尺寸与分布密度对陶瓷晶粒尺寸和取向度的影响，设计出模板晶粒的最优尺寸及密度；
（ 2 ）在相场模拟中发现 [001] c 取向的模板晶粒需要经历表面取向涨落后才能开始长大，通过坯体烧结收缩测试和 EBSD 等表征手段在 [001] c 织构 BaTiO 3 陶瓷中验证了致密化的取向涨落机制；
（ 3 ）通过无液相烧结得到了取向度为 98.5% 的织构 BaTiO 3 陶瓷，其室温压电常数 d 33 高达 490 ± 11 pC·N -1 ，室温至居里温度间的压电常数最大变化率为 12% 。
4 、研究结果及结论
图 1. 织构与随机取向陶瓷晶粒长大的相场模拟。 (a) 随机取向陶瓷， (b) 含两个模板晶粒的陶瓷， (c) 含八个模板晶粒的陶瓷的晶粒形状与取向随模拟步数的变化， (b) 中标识出了模板晶粒表面的典型取向涨落区域。 (d) 不同模板晶粒数量时，其总面积占比随模拟步数的变化。模板晶粒的初始总面积占比均为 14.4% 。 (e) 含八个模板晶粒的陶瓷中，模板晶粒的长度、宽度与宽高比随模拟步数的变化。
图 2. [001] c 织构 BaTiO 3 陶瓷晶粒长大的显微结构表征。 (a)1150 o C ， (b)1200 o C ，和 (c)1250 o C 保温 1 min 陶瓷截面的晶粒形貌。 (d~f) 和 (g~i) 分别为对应的反极图面着色图和极图， (d~f) 中绿色区域对应四方相的 [001] c 取向。 (j)1250 o C 保温 1 min 陶瓷截面中取向晶粒的晶界与试样坐标系 X 轴的夹角统计。 (k) 陶瓷试样织构方向及观察表面示意图，定义与名义 [001] c 晶向垂直的表面为织构面，与该晶向平行的表面为截面。
图 3. [001] c 织构和随机取向 BaTiO 3 陶瓷烧结行为表征。 (a) 不同方向织构陶瓷与随机取向陶瓷坯体的烧结收缩曲线及 (b) 其一阶导数曲线，根据烧结收缩曲线计算所得 (c) 体积收缩率及 (d) 相对密度随温度的变化。 (e) 织构与随机取向陶瓷坯体的 TG-DSC 曲线。 (f) 根据烧结收缩曲线计算所得激活能。
图 4. [001] c 织构 BaTiO 3 陶瓷晶粒尺寸及形貌。晶粒长度、宽度及长宽比随 (a) 烧结温度和 (b) 保温时间的变化。 (c) 高烧结温度 1450 o C 和 (d) 长保温时间 16 h 后的织构陶瓷晶粒形貌，均未发生晶粒异常长大。
图 5. [001] c 织构 BaTiO 3 陶瓷的取向度。陶瓷 XRD 谱随 (a) 烧结温度的变化及 (b)(002)/(200) 衍射峰处放大图， (c) 陶瓷 [001] c 取向度及压电常数 d 33 随烧结温度的变化。
图 6. [001] c 织构和随机取向 BaTiO 3 陶瓷的电学性能。织构及随机取向陶瓷压电常数 d 33 随 (a) 极化电场强度和 (b) 老化时间的变化。 (c) 织构陶瓷和 (d) 随机取向陶瓷的电滞回线。织构及随机取向陶瓷的 (e) 介电常数和 (f) 压电常数 d 33 随温度的变化。
5 、作者及研究团队简介
柯华（共同通讯作者）， 男，博士，哈尔滨工业大学教授 / 博导。 2006 年于哈尔滨工业大学获得博士学位，至今在哈尔滨工业大学材料学院特种陶瓷研究所工作。主要从事压电 / 铁电陶瓷、多铁陶瓷及磁电复合材料的设计与研发，致力于结合前沿量子理论开发新型电子功能材料。主持国家重点研发计划项目课题及国家自然科学基金等国家部委项目 10 余项。在 Phys. Rev. B 、 J. Appl. Phys. 、 J. Adv. Ceram. 、 Adv. Electron. Mater. 、 Mater. Today Phys. 、 Scripta Mater. 、 J. Eur. Ceram. Soc. 、 J. Am. Ceram. Soc. 等领域高水平 SCI 期刊发表论文 70 余篇，授权发明专利 14 项，软件著作权 4 项，主参编教材与专著 3 部。担任科技部重点研发计划重点专项核心专家，工信部 “ 新材料大数据创新联盟 ” 常务理事单位代表，黑龙江省表面工程学会常务理事，黑龙江省科普专家，《现代技术陶瓷》期刊编委， J. Adv. Ceram. 期刊编委等学术职务，参加国内外学术会议做大会 / 邀请报告 16 次。
贾德昌（共同通讯作者） ，男，博士，哈尔滨工业大学教授 / 博导。国家杰出青年基金获得者，国家高层计划人才，世界陶瓷学院院士， " 先进结构功能一体化材料与绿色制造技术 " 工信部重点实验室主任。主要从事先进陶瓷与陶瓷基复合材料及应用等方面的科研与教学工作。主持和参与国家自然科学基金、 863 、重大专项和重点研发计划等各类科研课题 40 余项。研制出具有自主知识产权多个体系新型复相陶瓷及陶瓷基复合材料，攻克工程化应用中的技术难关并成功应用。获国家技术发明二等奖 1 项，省部级科技奖励一等奖 6 项， 1 项参研成果入选中国高校十大科技进展；授权国家发明专利 60 余项；发表与合作发表学术论文被 SCI 收录 360 篇、 EI 收录 320 篇；由科学出版社、 Springer 出版社等出版主撰和责任主编专著 / 教材 6 部。
李方喆（共同第一作者）， 男，哈尔滨工业大学博士研究生。主要从事铁电和多铁性陶瓷的设计合成与器件应用研究工作，以第一和共同第一作者在 J. Adv. Ceram. 、 Adv. Electron. Mater. 、 Ceram. Int. 、 J. Mater. Chem. C 等领域高水平期刊发表 SCI 论文 10 篇，合作发表论文 18 篇，申请和授权发明专利 11 项、软件著作权 4 项。作为骨干参与国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目、国家自然科学基金国际（地区）合作与交流项目等国家级项目 5 项。
罗蕙佳代（共同第一作者）， 女，博士，哈尔滨工业大学助理教授。 2025 年 3 月于哈尔滨工业大学获得博士学位。主要从事新型铁电材料相变调控的第一性原理计算方法的研究工作，在 Phys. Rev. B 、 J. Appl. Phys. 、 Mater. Today Commun. 、等期刊发表 SCI 论文 20 余篇，授权发明专利 6 项，软件著作权 4 项。作为项目骨干参与国家重点研发计划、国家自然科学基金项目等部委项目 5 项。参与编著教材 1 部（入选 “ 十三五 ” 国家重点出版物出版规划项目）、英文专著 1 章。 XRD 数据收录于国际衍射数据中心 (ICDD) 。获得 2021 年、 2022 年中国钢研集团悬赏征算项目三等奖以及 M@T 材料数字化研发工程师认证、 M@T 材料数字化研发教师认证。
《先进陶瓷（英文）》（ Journal of Advanced Ceramics ） 期刊简介
《先进陶瓷（英文）》 于 2012 年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版， 清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室 提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被 SCIE 、 Ei Compendex 、 Scopus 、 DOAJ 、 CSCD 等数据库收录。现为月刊， 2024 年发文量为 174 篇； 2025 年 6 月发布的影响因子为 16.6 ，连续 5 年位列 Web of Science 核心合集“材料科学，陶瓷”学科 33 种同类期刊第 1 名； 2024 年 11 月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目； 2025 年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学 1 区 Top 期刊。 2023 年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台 SciOpen 独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。
期刊主页： https://www.sciopen.com/journal/2226-4108
投稿地址： https://mc03.manuscriptcentral.com/jacer
期刊 ResearchGate 主页： https://www.researchgate.net/journal/Journal-of-Advanced-Ceramics-2227-8508
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