科学网—安徽工业大学李家茂课题组：熵效应策略调控石榴石型微波介质陶瓷的Q×f和τf-清华大学出版社学术期刊的博文
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2025-7-11 06:58
| 个人分类: JAC | 系统分类: 论文交流
原文出自 Journal of Advanced Ceramics ( 先进陶瓷 ) 期刊
Cite this article:
Wang J, Ren Y, Zhu X, et al. Novel medium-entropy Ca 3 (Co 0.25 Zn 0.25 Mg 0.25 Cu 0.25 ) 2 SiV 2 O 12 microwave dielectric ceramics with high Q×f and near-zero τ f . Journal of Advanced Ceramics , 2025, https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221110
文章 DOI ： 10.26599/JAC.2025.9221110
ResearchGate ： Novel medium-entropy Ca 3 (Co 0.25 Zn 0.25 Mg 0.25 Cu 0.25 ) 2 SiV 2 O 12 microwave dielectric ceramics with high Q × f and near-zero τ f
1 、 导读
在开发面向 5G 通讯技术应用的高性能微波介质陶瓷时，同时获得高品质因数 ( Q × f ≥ 20,000 GHz) 和优异温度稳定性 (|τ f | ≤ 10 ppm/°C) 的单相陶瓷，是目前面临的关键难题之一。为突破这一瓶颈，本研究采用熵效应策略，在石榴石化合物 Ca 3 Co 2 SiV 2 O 12 (CCSV) 的 B 位同时引入四种离子半径相近的阳离子 (Co 2+ 、 Zn 2+ 、 Mg 2+ 、 Cu 2+ ) ，成功合成出单一石榴石相中熵陶瓷。所制备陶瓷的烧结温度低 (~1010 °C) ， Q × f 高 (~59,200 GHz) 以及温度稳定性好 (|τ f | ≤ 10 ppm/°C) 。该研究成果为新型高 Q × f 和近零 τ f 的微波介质陶瓷的开发提供了新思路。
图 1 文章图片摘要
2 、研究背景
近年来，具有立方石榴石结构的钒酸盐化合物由于其结构的多样性引起了科学界的广泛关注，开发出了多种低介电常数 (ε r ) 陶瓷。但它们的温度稳定性差，极大限制了实际应用。目前常用的方法是将那些具有正 τ f 值的材料添加到低 ε r 陶瓷中，从而将 τ f 调整到近零附近。但是，该方法通常会造成 Q × f 值的下降。因此，低 ε r 陶瓷面临的一个关键挑战是如何在不降低 Q × f 值的同时，将 τ f 调整到近零附近。
使用熵效应策略可以优化微波介电性能，尤其是在改善温度稳定性方面效果显著。此外，我们的前期研究表明单纯通过调控制备工艺如优化烧结温度，无法获得高致密度的 CCSV 陶瓷，导致其微波介电性能受到很大的影响。因此，本研究通过在 CCSV 的 B 位引入 Co 2+ 、 Zn 2+ 、 Mg 2+ 和 Cu 2+ 四种阳离子，获得 Ca 3 (Co 0.25 Zn 0.25 Mg 0.25 Cu 0.25 ) 2 SiV 2 O 12 (CZMC) 中熵陶瓷，以期协同优化陶瓷的致密度和微波介电性能。
3 、文章亮点
(1) 首次将熵效应策略引入到石榴石型微波介质陶瓷中，成功制备了单相 CZMC 中熵陶瓷 。
(2) 熵效应策略的引入不仅有效提高了陶瓷的致密度，还显著优化了中熵陶瓷的微波介电性能。经 1010 °C 烧结的 CZMC 陶瓷的 Q × f 为 59,200 GHz ， τ f 为 -9.6 ppm/°C 。
(3) 深入探究了中熵陶瓷温度稳定性的改善机制。键能计算表明中熵陶瓷良好的温度稳定性归因于 B 位较大的键能 ( E b ) 值。
4 、研究结果及结论
(1) CCSV 基体陶瓷在 1160 °C 下相对密度为 93.7% ，通过熵效应策略制备的 CZMC 中熵陶瓷的致密度升高，且烧结温度降低。烧结温度的降低可能是熵效应产生的晶格畸变造成更多的缺陷，这些缺陷作为扩散途径减少原子运动的能垒，使其更容易扩散，从而降低烧结温度。
图 2 在 970 °C-1050 °C 下烧结的 CZMC 中熵陶瓷的体积密度和相对密度
(2) 图 3 (a) 所示为 970 °C-1050 °C 范围内烧结后 CZMC 中熵陶瓷的 XRD 谱图，所有样品的衍射峰与 PDF 标准卡片匹配良好 (PDF#77-1885) ，属于石榴石结构。
图 3 (a) CZMC 中熵陶瓷的 XRD 谱图， (b) (420) 衍射峰的局部放大图
(3) 由图 4 可知， CZMC 中熵陶瓷的 Q × f 与相对密度变化规律相同，但与 Raman 光谱的半峰宽 (FWHM) 的变化规律相反。致密度高的陶瓷气孔较少，有利于 Q × f 的提高。 FWHM 的增大表示晶格振动模式的阻尼作用增加。因此，当 FWHM 最小时， Q × f 最大。经 1160 °C 烧结的 CCSV 基体陶瓷， Q × f 仅有 22,790 GHz ，而 CZMC 中熵陶瓷在 1010 °C 烧结后 Q × f 达到 59,200 GHz 。
图 4 CZMC 中熵陶瓷的相对密度、 Q × f 和 FWHM 与烧结温度的关系图
(4) 在 970 °C-1050 °C 的烧结温度范围内， τ f 值在 -9.2 ppm/°C 和 -11.2 ppm/°C 之间波动，陶瓷具有较好的温度稳定性。通过键能计算表明 CZMC 中熵陶瓷 B-O 的 E b 占总 E b 的 42.8% 。 B 位较大的 E b 使陶瓷具有更稳定的结构，从而使得 τ f 值接近于零。
图 5 (a) CZMC 中熵陶瓷在不同烧结温下的 τ f 值， (b) CZMC 中熵陶瓷中每个化学键对 E b 的贡献
5 、作者及研究团队简介
第一作者，王俊贤 ，安徽工业大学材料科学与工程学院在读硕士研究生，主要研究方向为微波介质陶瓷材料。目前在 J . Adv . Ceram ., Ceram . Int ., J . Alloys Compd . 等期刊发表多篇文章。
通讯作者，李家茂， 安徽工业大学材料科学与工程学院副教授、硕士生导师。主要研究方向为微波介质陶瓷。主持省级项目 2 项、江苏省 “ 双创 ” 计划项目 1 项，企业产学研项目 10 余项。近年来，以第一作者或通讯作者发表 SCI 论文 40 余篇，参与撰写教材 2 部。担任《 Journal of Advanced Ceramics 》、《 Ceramics International 》、《 Journal of the European Ceramic Society 》及《 Journal of Alloys and Compounds 》等期刊审稿人。担任中国仪表功能材料学会电子元器件关键材料与技术专业委员会资深委员。
作者及研究团队在 Journal of Advanced Ceramics 上发表的相关代表作：
1) Li J, Wang Z, Guo Y, et al. Influences of substituting of (Ni 1/3 Nb 2/3 ) 4+ for Ti 4+ on the phase compositions, microstructures, and dielectric properties of Li 2 Zn[Ti 1− x (Ni 1/3 Nb 2/3 ) x ] 3 O 8 (0 ≤ x ≤ 0.3) microwave ceramics. Journal of Advanced Ceramics , 2023, 12(4): 760-777. https://doi.org/10.26599/JAC.2023.9220718
2) LI J, ZHANG C, LIU H, et al. Structure, morphology, and microwave dielectric properties of SmAlO 3 synthesized by stearic acid route. Journal of Advanced Ceramics , 2020, 9(5): 558-566. https://www.sciopen.com/article/10.1007/s40145-020-0394-5
《先进陶瓷（英文）》（ Journal of Advanced Ceramics ） 期刊简介
《先进陶瓷（英文）》 于 2012 年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版， 清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室 提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被 SCIE 、 Ei Compendex 、 Scopus 、 DOAJ 、 CSCD 等数据库收录。现为月刊， 2024 年发文量为 174 篇； 2025 年 6 月发布的影响因子为 16.6 ，连续 5 年位列 Web of Science 核心合集“材料科学，陶瓷”学科 33 种同类期刊第 1 名； 2024 年 11 月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目； 2025 年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学 1 区 Top 期刊。 2023 年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台 SciOpen 独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。
期刊主页： https://www.sciopen.com/journal/2226-4108
投稿地址： https://mc03.manuscriptcentral.com/jacer
期刊 ResearchGate 主页： https://www.researchgate.net/journal/Journal-of-Advanced-Ceramics-2227-8508
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